2018年，祝世寧團隊采用飛秒激光直寫方法制備了一種三維 LN NPC結(jié)構，通過優(yōu)化激光參數(shù)有選擇性地擦除LN晶體的非線性系數(shù) 。其物理機制可以理解為：通過激光照射降低結(jié)晶度，這已在加工區(qū)域內(nèi)所測量的透射電子顯微鏡(TEM)衍射圖和微拉曼信號中得到了證實。

　　非線性相互作用波在周期性極化的LN晶體中即可以通過反向鐵電疇進行相位調(diào)制，也可以在激光加工的LN晶體中進行空間幅度調(diào)制。在理想情況下，加工區(qū)域中會形成非晶結(jié)構，這可以將非線性系數(shù)減小為零。當非線性系數(shù)被周期性地擦除時，二次諧波場在第一個相干長度Lc中增加，在第二個相干長度Lc中保持不變，然后重復這種能量增加的模式。如圖[1(a)]中的藍線所示。

　　盡管激光直寫LN晶體的理論轉(zhuǎn)換效率是理想的電極化非線性晶體的理論轉(zhuǎn)換效率的四分之一，但與相位失配的情況相比，仍有顯著提高[圖1(a)]。與激光極化方法相比，此激光工程的要求更容易滿足，尤其是沿深度方向的工程要求。

　　更重要的是，該技術可用于在包括LN晶體在內(nèi)的大多數(shù)非線性材料中制造任意三維NPC結(jié)構[圖1(b)]。

　　圖1 (a)全相位匹配、基于極化LN晶體的QPM、基于激光直寫LN晶體的QPM與相位失配的比較;(b)飛秒激光直寫實現(xiàn)的三維非線性光子晶體結(jié)構示意圖

　　波導集成三維準相位匹配結(jié)構

　　2020年，德國Denz課題組也采用激光擦除的方法在LN波導中制備了3D非線性結(jié)構，如圖2所示。研究者將波導纖芯設計成兩部分[圖2(c)]或四部分[圖2(d)]，進行并行的多波長頻率轉(zhuǎn)換，從而實現(xiàn)結(jié)構的緊湊設計。與非線性光子晶體相比，將3D QPM結(jié)構集成到波導中可提高轉(zhuǎn)換效率。

　　圖2 (a)QPM波導設計原理圖;用于調(diào)制QPM波導芯內(nèi)部 非線性的方案：(b)一個周期(A)，(c)兩個周期(A，B)和(d)四個周期(A，B，C，D)

　　鐵電鈦酸鋇鈣三維非線性光子晶體研究

　　2018年，徐天翔等人使用自發(fā)疇結(jié)構調(diào)制的BCT晶體實現(xiàn)了3D QPM過程，之后通過飛秒激光直寫技術在BCT晶體中直寫三維疇結(jié)構，實現(xiàn)了3D QPM過程。

　　天然生長的鈣鈦礦結(jié)構鐵電晶體BCT晶體內(nèi)部存在著沿三個方向分布的180°鐵電疇，可為QPM過程提供三維倒格矢。通過化學腐蝕的方法對晶體表面進行腐蝕(不同取向的鐵電疇腐蝕速率不同)，利用晶體表面的凹凸分布情況表征晶體的疇結(jié)構，可以直觀地觀察到晶體的疇結(jié)構分布，進而可對晶體的3D QPM過程進行預測。

　　圖3 自發(fā)疇結(jié)構調(diào)制的BCT晶體樣品表征。(a)c切向的BCT晶體腐蝕后的疇結(jié)構掃描電子顯微鏡(SEM)照片;(b)a切向的BCT晶體腐蝕后的疇結(jié)構SEM照片;(c)BCT晶體中隨機疇寬度的統(tǒng)計分布結(jié)果;(d)BCT晶體中隨機三維堆垛疇的結(jié)構示意圖

　　具有自發(fā)疇結(jié)構的BCT晶體雖然可以實現(xiàn)3D QPM過程，但是疇結(jié)構具有隨機性，倍頻轉(zhuǎn)化效率低，且無法實現(xiàn)高階倒格矢參與的QPM過程，因而需要制備可以調(diào)控的三維鐵電疇結(jié)構。

　　前面提到，目前可以使用飛秒激光直寫技術直接在BCT晶體中加工三維鐵電疇結(jié)構，從而得到了疇結(jié)構可控的3D NPC。

　　圖4 (a)飛秒激光脈沖在BCT晶體中制造的3D鐵電疇圖案的切倫科夫二次諧波顯微照片;(b) 的三維疇結(jié)構調(diào)制的共線倍頻光功率隨基頻光功率的關系圖(空心點為實測值，實線為二次擬合曲線)。插圖：倍頻光功率隨波長的響應規(guī)律(紅色實心點為實驗值，黑色曲線為理論計算值)

　　以共線相互作用為例，研究者對飛秒激光直寫三維疇結(jié)構獲得的NPC中倍頻光的轉(zhuǎn)換效率進行了研究。在疇結(jié)構厚度為128 μm和縱向周期為256 μm的晶體中進行表征，結(jié)果表明，當基頻光的峰值功率為35 kW，倍頻光波長為670 nm時，獲得的倍頻光的峰值功率為2.3 W[圖4(b)]。

　　對共線準相位匹配中倍頻光的功率隨波長的變化規(guī)律進行測量，實驗結(jié)果與理論結(jié)果相吻合[圖4(b)插圖]。

　　圖5 BCT晶體疇結(jié)構的可擦除特性。(a)BCT在居里溫度以下退火后的切倫科夫二次諧波顯微圖像;(b)BCT在居里溫度以上退火后的切倫科夫二次諧波顯微圖像

　　此外，研究人員還進行了BCT晶體3D鐵電疇結(jié)構的可擦除特性研究，將激光加工后的具有疇結(jié)構的樣品進行退火處理，當退火溫度達到居里溫度120 ℃并緩慢降低至室溫時，疇結(jié)構會被擦除[圖5(b)]。

　　自然生長的鉭鈮酸鉀鈣鈦礦鐵電體中的三維非線性光子晶體研究

　　天然形成的KTN晶體顯示出豐富的倒格矢，如圖6所示，打破了傳統(tǒng)極化非線性光子晶體對入射光偏振方向和晶體方向的嚴格要求，被廣泛用于需要產(chǎn)生和控制新頻率光的領域。并且KTN晶體很容易與激光寫入技術兼容，這意味著有可能創(chuàng)建分層非線性光學調(diào)制。因此，這種鈣鈦礦鐵電體中的三維非線性光子晶體在光通信、非線性成像和片上信號處理中具有廣泛的應用。

　　圖6 樣品表征。(a)偏光顯微鏡下KTN晶體a-b面鐵電疇結(jié)構圖像;(b)KTN晶體180°隨機疇的周期長度統(tǒng)計分布結(jié)果

　　結(jié)論與展望

　　準相位匹配技術利用二階非線性系數(shù)的周期調(diào)制結(jié)構，將倒格矢引入頻域內(nèi)參與相位匹配過程，以彌補非線性光學過程中的相位失配，從而實現(xiàn)能量在相互作用光波間的高效轉(zhuǎn)換，具有靈活多變的技術特點，己被廣泛應用于多個領域。

　　近年來，研究者不僅發(fā)現(xiàn)了具有自發(fā)三維疇結(jié)構的晶體，還利用激光加工技術人工獲得了三維非線性光子晶體，并利用波導結(jié)構提升了轉(zhuǎn)換效率。

　　但是目前倍頻激光輸出的光束質(zhì)量尚無長足進步，現(xiàn)階段研究都是局限于激光的轉(zhuǎn)換效率方面，下一步需要在提高轉(zhuǎn)換效率的同時使用恰當?shù)姆绞教岣咻敵龉馐墓獍哔|(zhì)量，以獲得更廣泛的應用。

　　相信在各位研究者不斷的努力下，三維準相位匹配應用的范圍會越來越廣，并出現(xiàn)更加豐富多彩的物理現(xiàn)象。

參考文獻： 中國光學期刊網(wǎng)

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